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    磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究

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    磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究

    大连理工大学硕士学位论文磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究姓名王伟忠申请学位级别硕士专业化学工艺指导教师柳丽芬20040301磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究摘要本文研究了磁场作用对光助Fenton试剂氧化降解苯酚反应的影响和在Ti也催化剂上的苯酚溶液光催化氧化反应。在Photo-Fenton反应体系中引入磁场作用改变了苯酚溶液光催化氧化的反应进程。在空气流量为400ml/min,苯酚水溶液通过磁场的流速为lOOmm/s,预磁化时间为5min时,获得最佳磁化效果苯酚去除率增加了10%,COD去除率增加了7%。此条件下来测到磁化作用对TOC去除率的影响。通过动力学分析表明,磁场作用提高了反应速率常数。在Ti02催化剂上的苯酚溶液光催化氧化反应中,着重研究了热处理过程中的温度和气氛对以钛酸四丁酯为原料,采用水解过程制备的TiO。在各种光源下的光催化活性。主要考察了催化剂在紫外光、日光灯、太阳光下的光催化活性,发现在催化剂中引入碳、氮等元素可提高催化剂在可见光范围内的光催化活性。在太阳光照射下,反应90min后lOOppm苯酚转化率达到了25%。关键词磁场;芬顿试剂;氧化;苯酚;二氧化钛;光降解磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究ABSTRACTThe effect of magnetic field on the oxidation of phenol solution withUV/Fenton reagent and Photo~catalytic degradation of phenol by usingtitanium dioxide were investigated.The enhancement of 10%phenolconversion and 7%COD removal was achieved after 5min magnetization beforeUV irradiation,at 400ml/min air flow,100va/s liquid flow rate throughthe magnetie field.Effect of magnetic field on TOC removal was not detectedunder current test condition.Through kinetic analysis,it is shown thatmagnetic field effect increased the reaction constant.Photocatalytic degradation of phenol solution by using titaniumdioxide prepared with hydrolysis Tetra-nburly titanate was studied withdifferent kinds of 1ight sources.The photo~catalytic activities of theprepared samples were evaluated by measuring the phenol conversion.Resultsindicated that the solar is more applicable for photocatalytic reactionthan fluorescence.The 25%phenol conversion was achieved after 90min ofreaction time。Analyzing the mechanism of photons attaching the catalystparticles and spectrum of the 1ight sources,it could be confirmed thata mount N and C doped can greatly enhance light adsorption range of titaniumdioxide,which make it possible that degrades organic under solar ray.Keywordsmagnetic field effect,oxidation,Fenton reagent,phenoltitanium dioxide,degradation2磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究1文献综述1.1均相光化学催化氧化法处理废水研究进展均相光化学催化氧化主要是指UV/Fenton试剂法。Fenton试剂是亚铁离子和过氧化氢的组合,该试剂作为强氧化剂的应用已具有一百多年的历史,在精细化工、医药化工、环境污染治理等方面得到了广泛的应用。1894年,H.J.H Fenton发现了二价铁离子可通过过氧化氢强烈地促进苹果酸的氧化。但对于Fenton试剂的早期研究和应用仅限于有机合成领域。1964年,H.R.Eisenhouser首次使用Fenton试剂处理苯酚及烷基苯酚废水,开创了Fenton试剂应用于废水处理领域的先例。Fenton法是一种高级化学氧化工艺Advanced Oxidat ion Process,AOPs,常用于废水的高级处理,以去除COD、色度和泡沫等,其主要原理是利用亚铁离子作为过氧化氢的催化剂,反应过程中产生氢氧自由基,可氧化大部分有机物,是一种很有效的废水处理方法。在处理难降解有机物方面具有独到的优势,可有效处理酚类、芳胺类、芳烃类、农药及核废料等难降解有机废水,与其他高级氧化工艺相比,因其具有简单、快速、可产生絮凝等优点而倍受人们的青睐。普通Fenton法在黑暗中就能破坏有机物,具有设备投资省的优点。但其存在两个缺点一是不能充分矿化有机物,初始物质部分转化为某些中间产物,这些中间产物或与Fe”形成络合物,或与oH的生成路线发生竞争,并可能对环境的危害更大二是H02的利用率不高。随着环境科学技术的发展,近三十年来Fen-con法派生出许多分支,如UV/Fenton法、Uv/H0法、铁屑/HO。法和电Fenton法等。从广义上说,可以把通过也O产生的羟自由基oH处理有机物的技术统称为Fenton法,Fenton法就是强化的过氧化氢法。Fenton试剂及各种改进系统在废水处理中的应用可分为两个方面,一是单独作为一种处理方法氧化有机废水;二是与其他方法联用,如与混凝沉降、活性炭法、生物法、光催化等联用。利用Fenton试剂的强氧化性,国外同行将Fenton试剂辅以紫外或可见光辐射,开发了光助Fenten技术,极大地提高了传统Fenton氧化反应的处理效率。也可通过投加低剂量氧化剂来控制氧化程度,使废水中的有机物发生部分氧化、耦舍或聚合,形成分子量不太大的中间产物,从而改变他们的可生物降解性、溶解性及混凝沉淀性,然后通过生化法或混凝沉淀法去除。该法与深度氧化相比,可大大节约氧化剂的用量,从而降低总的废水处理成本。Uv与Fenton试剂的联合使用,使光助Fenton系统具有以下明显的优点1降低了Fe”的用量,保持过氧化氢较高的利用率。磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究2紫外光和亚铁离子对过氧化氢的催化分解存在协同效应,即过氧化氢的分解速率远大于亚铁离子或紫外催化过氧化氢分解速率的简单加和。这主要是由于铁的某些羟基络合物可发生光敏化反应生成oH所致。3此系统可使有机物矿化程度更充分,是因为Fe”与有机物降解过程中产生的中间产物形成络合物是光活性物质,可在紫外线照射下继续降解。4有机物在紫外线作用下可部分降解Fenton试剂作为一种强氧化剂用于去除废水中的有机污染物具有明显的优点。目前存在的问题是处理成本较高,但对于毒性大、一般氧化剂难氧化或生物难降解的有机废水的处理仍是一种较好的方法,再与其他处理方法联用,可以降低处理成本,拓宽Fenton试剂的应用范围。1.1.1 UV/Fenton反应机理虽然Fenton试剂被发现已有百年,但其作用机理一直不甚明了。传统的UV/Fenton反应机理认为o】H0在UVx280mg/1时,苯酚转化率基本达到100%,磁场作用已体现不出来。如果把磁场作用效果理解为溶解氧在磁场作用下形成了∞};}∞蛎蚰拈∞蒜荦样鑫将磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究部分双氧水来参与反应,可以这样解释图2.13所示现象由于溶解氧形成双氧水并参与反应发挥的作用是有限的,双氧水浓度增高到一定程度时,溶解氧形成双氧水的反应受到抑制,磁化作用的效果就体现不出来。O 100 200 300双氧水浓度mg/112108女暖e姜4掣20图2.13磁化对UV/Fenton氧化苯酚转化率效果随双氧水浓度变化曲线Fi92.13 The effect of magnetization on phenol UV/Fenton oxidationconversion changes with concentration of hydrogen peroxide2.2.9磁场作用对COD,TOC去除率的影响COD去除率随H。02浓度的增大而增大,反应25分钟高达57%。达到50%以上时,COD去除率随H。也浓度变化趋缓。在H。O。浓度为190mg/l时,磁场作用最明显,COD去除率增加7%。如图2.14∞∞∞阳∞的们∞附晕车睾鑫将磁场作用下的苯酚光催化氧化反应研究0 50 100 150 200 250 300 350 曲0

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